La modélisation du transport réactif se fait séquentiellement avec l’approche de séparation d’opérateur (OS) ou bien simultanément avec l’approche globale (GA). Les premiers travaux de modélisation de transport réactif ont montré la supériorité de (OS) par rapport à (GA). Des travaux récents ont cependant mis en évidence la faiblesse de OS dans certaines configurations. Dans la première partie de ce travail nous avons étudié les approches (OS) et (GA) dans différentes configurations chimie-transport. Afin d’éviter l’inconvénient majeur de (GA), à savoir son coût élevé en temps de calcul, on a développé un nouveau modèle de calcul robuste et efficace. Les résultats qu’on a obtenus montrent qu’avec ce modèle, (GA) devient plus efficace et plus précise que (OS). Cet avantage devient prononcé dans le cas d’une chimie complexe avec des réactions de sorption et/ou de précipitation/dissolution.La deuxième partie de ce travail s’intéresse au développement des schémas numériques pour la modélisation du transport réactif. La plupart des modèles existants utilisent des méthodes Eulériennes qui imposent des discrétisations très fines en espace et en temps et par conséquent des temps de calculs prohibitifs. Afin de remédier à ce problème on a utilisé la méthode ELLAM. L’objectif de ce travail est de développer les potentialités des méthodes ELLAM pour résoudre le problème du transport réactif. Une première étape consiste à combiner les ELLAM avec OS et GA. Les résultats obtenus montrent que pour les réactions cinétiques OS_ELLAM est la plus efficace. Cependant, pour les réactions à l’équilibre, ELLAM_GA devient préférable.La deuxième étape est l’amélioration des ELLAM afin d’éviter le problème de diffusion numérique. On a donc développé une nouvelle formulation des ELLAM. Cette formulation a été testée pour le transport linéaire et non linéaire. Les résultats montrent que notre nouvelle approche n’est pas sensible au pas de temps et évite toute diffusion numérique.

NOUS PRESENTONS DANS CE MEMOIRE, UNE NOUVELLE APPROCHE POUR LA RESOLUTION NUMERIQUE DU SYSTEME D'EQUATIONS QUI DECRIT LA PROPAGATION D'UN SOLUTE REACTIF DANS UN MILIEU POREUX SATURE INDEFORMABLE. IL S'AGIT D'UN MODELE BIDIMENSIONNEL A DEUX PAS DANS LEQUEL LE TRANSPORT EST REPRESENTE PAR LA METHODE DE MARCHE AU HASARD, ET LA SPECIATION CHIMIQUE EST RESOLUE PAR LA METHODE DE RAPHSON-NEWTON. CE MODELE PEUT CONSIDERER LES REACTIONS DE COMPLEXATION, DE PRECIPITATION-DISSOLUTION, D'ADSORPTION-DESORPTION (REPRESENTEES PAR UN MODELE DE COMPLEXATION DE SURFACE), D'OXYDATION-REDUCTION, ET UNE REACTION A CINETIQUE LENTE DU PREMIER ORDRE. LE MODELE EST VALIDE PAR COMPARAISON A DES SOLUTIONS ANALYTIQUES, DES RESULTATS DE MODELES UTILISANT D'AUTRES METHODES POUR RESOUDRE LES EQUATIONS DU TRANSPORT (ELEMENTS FINIS, DIFFERENCES FINIES), ET LES RESULTATS D'UNE EXPERIENCE DE TERRAIN. DANS TOUS LES CAS, LES REPONSES DU MODELE SONT BONNES, CE QUI PERMET D'AFFIRMER QUE LA METHODE DE MARCHE AU HASARD EST ADAPTEE A LA REPRESENTATION DU TRANSFERT DE SOLUTES REACTIFS EN MILIEU POREUX SATURE

Ce travail vise à étudier le couplage entre écoulement et interactions physico-chimiques dans les sols, dans différentes conditions de saturation en eau, afin d'améliorer la prédiction du devenir des polluants. Il s'agit de comprendre en quoi le taux de saturation du milieu affecte la réactivité du sol vis-à-vis des polluants, et d'évaluer le pouvoir prédictif du transport de solutés réactifs étudié en milieu saturé sur la réactivité en conditions non saturées. Différents processus sont considérés : l'échange de cations calcium-zinc sur un milieu poreux modèle (sable-kaolinite), la sorption et désorption d'un composé organique sur une terre non contaminée, le transport de polluants prioritaires tels que les HAP sur une terre de friche industrielle. Dans chaque cas, des expériences en colonne de laboratoire ont été conduites en conditions d'écoulement saturé et non saturé permanent, permettant tout d'abord la caractérisation de l'hydrodynamique, puis l'étude du couplage avec la réactivité. Les courbes de percée obtenues ont été ensuite modélisées avec des codes tels que CXTFIT. On a montré l'influence de la teneur en eau du milieu sur le transport réactif, variable suivant le type de réaction considéré, la structure des milieux jouant également un rôle important. L'échange d'ions sur le milieu modèle n'est globalement pas affecté par la teneur en eau, dans une gamme proche de la saturation. En revanche, une plus forte sorption et une plus faible mobilisation des polluants organiques ont été observées en conditions non saturées. Le transport réactif de ces composés ne peut donc pas être prédit en conditions non saturées à partir de mesures en milieu saturé, qui peuvent surestimer le transport.

Suspended particles transport through a saturated porous medium is an important research topic in several sectors related to the environment or industrial problems. The purpose of this thesis is to characterize deposition and release mechanisms in the case of the transport of silt micro particles (silica) flow through saturated sand. The influence of ionic strengh and the flow velocity are studied. The approach is first expérimental. In this context, laboratory column experiments are performed. The results show clearly the presence of both physicochemical and mechanical retention mechanisms. It is show that the suspension ionic strength increase results in increaded deposition rate. This is consistent with the DLVO theory. In addition, the deposit is marked by a gradual saturation of physicochemical and mechanical retention sites. The esperiments show also that the release phenomenon arises not only from the variation of the hydraulic speed but also from the ionic strength value and expecially of this variation. In this framework, experiments show clearly the presence of a clogging front. The latter moves in the flow direction with a rate proportional to the ionic strength and the flow velocity. The study shows that the clogging increases with the ionic strength. It is more pronounced at low speeds. In a second approach, a multiphasic model is developed to simulate the suspension particle transport under the influence of the ionic strength and the flow velocity. The two effects are coupled. Thus, the deposition and release kinetics are proposed to model these two phenomena. These kinetics are expressed as a function of the suspension flow rate and salinity in accordance with experimental results. The proposed model is validated with experimental tests. It reproducesin a realistic way the transport dynamics of the micro particles in suspension under the influence of ionic strength and flow velocity variations.

La modélisation du transport réactif du contaminant en milieu poreux est un problème complexe cumulant les difficultés de la modélisation du transport avec celles de la modélisation de la chimie et surtout du couplage entre les deux. Cette modélisation conduit à un système d'équations aux dérivées partielles et algébriques dont les inconnues sont les quantités d'espèces chimiques. Une approche possible, déjà utilisée par ailleurs, est de choisir la méthode globale DAE : l'utilisation d'une méthode de lignes, correspondant à la discrétisation en espace seulement, conduit à un système différentiel algébrique (DAE) qui doit être résolu par un solveur adapté. Dans notre cas, on utilise le solveur IDA de Sundials qui s'appuie sur une méthode implicite, à ordre et pas variables, et qui requiert à chaque pas de temps la résolution d'un grand système non linéaire associé à une matrice jacobienne. Cette méthode est implémentée dans un logiciel qui s'appelle GRT3D (Transport Réactif Global en 3D). Le présent travail présente une amélioration de la méthode GDAE, du point de vue de la performance, de la stabilité et de la robustesse. Nous avons ainsi enrichi les possibilités de GRT3D, par la prise en compte complète des équations de précipitation-dissolution permettant l'apparition ou la disparition d'une espèce précipitée. En complément de l'étude de la méthode GDAE, nous présentons aussi une méthode séquentielle non itérative (SNIA), qui est une méthode basée sur le schéma d'Euler explicite : à chaque pas de temps, on résout explicitement l'équation de transport et on utilise ces calculs comme données pour le système chimique, résolu dans chaque maille de façon indépendante. Nous présentons aussi une comparaison entre cette méthode et l'approche GDAE. Des résultats numériques pour deux cas tests, celui proposé par l'ANDRA (cas-test 2D) d'une part, celui proposé par le groupe MoMas (Benchmark "easy case") d'autre part, sont enfin présentés, commentés et analysés.