Ce travail s'intéresse à l'impact du couplage hétérogénéité physique du milieu-réactivité chimique sur le transport de contaminants dans les milieux souterrains. L'objectif est d'établir les lois macroscopiques du transport réactif dans les milieux poreux hétérogènes en commençant par les réactions d'adsorption non linéaires et hors équilibre. Nous avons développé un outil numérique modélisant le couplage physico-chimique basé sur une approche Lagrangienne, qui généralise la méthode du suivi de particules pour des solutés réactifs. La phase liquide est discrétisée en paquets d'eau dont la concentration en soluté évolue selon les réactions chimiques qui se produisent lors du trajet dans le milieu. L'effet du couplage transport-cinétique-non linéarité est d'abord étudié en milieu homogène puis en milieu hétérogène. Par ailleurs, une expérimentation en laboratoire a été initiée afin de valider les résultats des simulations numériques et étudier des processus réactifs plus complexes.

Les sols et les sous-sols urbains peuvent être contaminés par des polluants divers. En effet, leur mobilité est régie par différents processus physico-chimiques de transport et de rétention/libération (la rétention tend à freiner la propagation des particules tandis que la libération accélère le transport des particules). Ainsi, il est nécessaire de comprendre les mécanismes du transport des polluants dans des sols et de prédire cette migration à long terme. Tout d’abord, nous détaillerons un modèle de transport et d’écoulement en milieu poreux saturé, qui est basé sur les EDPs. De plus, ces équations se réfèrent au transport de masse en milieu poreux saturé qui est régi en général par la classique équation de type convection-dispersion-diffusion. En bref, les équations de l'écoulement et du transport avec des effets de viscosité et la densité sont mises en œuvre dans les codes de différences et éléments finis en utilisant la Librairie d’éléments finis Diffpack. Ensuite, nous proposons de coupler le modèle de transport avec l’érosion interne. Pour atteindre ce but, nous avons proposé un modèle mathématique de l’érosion interne et nous l’avons validé par des tests expérimentaux. De même, nous avons montré que l’érosion influe directement sur le transport des particules. Ceci nous a amené à définir un couplage entre le transport, l’érosion et le transfert de polluants. En outre, le modèle développé est basé sur le transport réactif qui tente de simuler les processus d’écoulement-transport, les réactions physico-chimiques. Enfin, nous avons introduit le comportement des milieux déformables dans le modèle pour ainsi étudier le rôle de la déformation du sol dans le transport.

L’objectif principal de ce travail est le développement d’un modèle numérique qui permet de simuler le transport de masse dans les milieux poreux homogènes et hétérogènes. Cet outil numérique sera à terme un moyen de prédiction de la progression d’une pollution dans un sol et d’évaluation des risques de contamination des nappes phréatiques. Le modèle est basé sur l’équation de convection-dispersion avec une cinétique de dépôt/relargage de premier ordre. La résolution de cette équation en 1D et 2D est basée sur une méthode Lagrangienne, appelée méthode particulaire, qui utilise la technique de vitesse de dispersion. Les conditions aux limites (entrée du domaine) sont traitées avec une technique de particules images. La variation de porosité dans le milieu poreux due à la rétention et au détachement des particules est évaluée à partir de la relation de Kozeny-Carman. L’étude de sensibilité du modèle, effectuée dans différentes configurations lorsque les solutions analytiques sont fournies, montre une précision suffisante pour un choix adéquat de paramètres numériques. La validation du code de calcul est obtenue par l’ajustement d’essais de traçage en colonnes de laboratoire dans des conditions d’écoulement à débit constant ou à charge constante. Dans ce dernier cas, un couplage entre l’équation de transport et celle de l’écoulement (Equation de Darcy) est réalisé. La résolution de l’équation de l’écoulement est effectuée à l’aide d’un schéma numérique en différences finies sur une grille fixe. L’équation de transport est d’abord résolue pour calculer la concentration sur les particules, puis à l’aide d’un schéma séquentiel non itératif, on résout l’équation de l’écoulement pour évaluer la charge hydraulique et la vitesse sur les nœuds de la grille. Les échanges entre la grille et les particules sont assurés au moyen de fonctions d’interpolation. La simulation d’essais en injection instantanée ou continue a montré un bon ajustement entre les courbes de restitution calculées et mesurées, et notamment les essais où le dépôt et le relargage agissent simultanément. Les profils de porosité obtenus le long de la colonne, montrent une diminution de la porosité à l’entrée de la colonne, et qui est plus marquée dans le cas d’un écoulement à charge constante. Le modèle numérique est adapté à la simulation de l’érosion (suffusion) d’un sol en considérant uniquement le relargage, et l’ajustement d’essais d’érosion totale au laboratoire a montré un bon accord. Afin de simuler le transport de soluté dissous dans deux milieux homogène et hétérogène supposé infinis, la cinétique de dépôt/relargage est remplacée par un partage non linéaire de Freundlich. Pour tenir compte des hétérogénéités du champ de perméabilité aléatoire qui engendre des vitesses d’écoulement préférentielles, plusieurs simulations dite monte Carlo sont réalisées et montrent que la vitesse de dispersion offre une alternative intéressante (convergence plus rapide). Les résultats obtenus sont en accord avec les résultats de la littérature. Cette étude numérique a permis la mise en œuvre de la méthode particulaire pour simuler le transport, dépôt et relargage dans un milieu poreux fini. Néanmoins, le modèle de dépôt /relargage de premier ordre adopté peut être amélioré afin de prendre en compte le couplage entre les deux processus et notamment le seuil de détachement des particules.

DE NOMBREUX TRAVAUX VISENT A CARACTERISER L'INFLUENCE DES HETEROGENEITES SUR LE TRANSPORT DE SOLUTE DANS LES SOUS-SOLS. LA DISPERSION ANORMALE OBSERVEE A L'ECHELLE DE L'AQUIFERE EST EN PARTIE ATTRIBUEE AUX EFFETS DU NON-EQUILIBRE, COMME L'ECHANGE DE MASSE ENTRE DES REGIONS PRESENTANT UN CONTRASTE DE PERMEABILITE ELEVE. EN PRESENCE DE NON-EQUILIBRE A GRANDE ECHELLE, LE TRANSPORT MISCIBLE NE PEUT PLUS ETRE DECRIT PAR UNE EQUATION CLASSIQUE DE CONVECTION-DISPERSION. UNE METHODE DE CHANGEMENT D'ECHELLE DOIT PERMETTRE DE PRENDRE EN COMPTE LES HETEROGENEITES, ET DONNER UNE REPRESENTATION MACROSCOPIQUE DU TRANSPORT. DIFFERENTES TECHNIQUES PEUVENT ETRE UTILISEES, LA METHODE DE PRISE DE MOYENNE VOLUMIQUE A GRANDE ECHELLE EST EMPLOYEE ICI. CETTE METHODE CALCULE LES EQUATIONS DE TRANSPORT ET LES PROPRIETES EFFECTIVES ASSOCIEES PAR UN PROCESSUS DE MOYENNE SPATIALE SUR LES EQUATIONS CORRESPONDANT A L'ECHELLE INFERIEURE. AU TRAVERS DE TROIS PROBLEMES DE FERMETURE, UNE EXPRESSION EXPLICITE DES PROPRIETES A GRANDE ECHELLE EST PROPOSEE. LE MODELE OBTENU PEUT ETRE VU COMME UNE EXTENSION DES MODELES A DOUBLE-POROSITE, CAPABLE DE REPRESENTER LA PLUPART DES COMPORTEMENTS ANORMAUX. DIFFERENTS MODELES A UNE EQUATION SONT ENSUITE DERIVES ET COMPARES ENTRE EUX (COMPORTEMENT ASYMPTOTIQUE, HYPOTHESE D'EQUILIBRE LOCAL, CAS DE NON-EQUILIBRE). UNE PROCEDURE NUMERIQUE GENERALE EST MISE EN PLACE AFIN DE RESOUDRE LES PROBLEMES DE FERMETURE, ET AINSI CALCULER LES COEFFICIENTS DE TRANSPORT MACROSCOPIQUES. AFIN DE VALIDER LE MODELE A DEUX EQUATIONS, LES PREDICTIONS THEORIQUES SONT COMPARES AUX EXPERIENCES NUMERIQUES REALISEES SUR DES MILIEUX STRATIFIES ET NODULAIRES. NOUS EXPLORONS ENFIN LA POSSIBILITE D'UTILISER UNE APPROCHE A DEUX EQUATIONS EN RELATION AVEC UNE DEFINITION GEO-STATISTIQUE DES HETEROGENEITES. DES SYSTEMES STRATIFIES ALEATOIRES ET DES MILIEUX ALEATOIRES BI-DIMENSIONNELS SONT ETUDIES, UN BON ACCORD EST OBTENU ENTRE L'APPROCHE THEORIQUE ET LES RESULTATS EXPERIMENTAUX.

LE BUT DE CETTE THESE EST LA MISE AU POINT D'OUTILS ROBUSTES DE SIMULATION DU TRANSFERT DE POLLUANT EN MILIEUX POREUX COMPLEXES. CETTE SIMULATION NECESSITE AU PREALABLE UNE BONNE APPROXIMATION DU CHAMP DE VITESSE. LES MODELES D'ECOULEMENT DEVELOPPES UTILISENT LA METHODE DES ELEMENTS FINIS MIXTES HYBRIDES, DONT LA PARTICULARITE EST D'APPROCHER SIMULTANEMENT LA CHARGE PIEZOMETRIQUE ET LA VITESSE. LES DIFFERENTS TESTS REALISES EN MILIEUX HETEROGENES MONTRENT LA NETTE SUPERIORITE DE CETTE APPROXIMATION. UNE METHODE BASEE SUR LA COMBINAISON D'ELEMENTS FINIS DISCONTINUS (UTILISEE POUR LA DISCRETISATION DU TERME CONVECTIF) ET D'ELEMENTS FINIS MIXTES HYBRIDES (UTILISEE POUR L'APPROXIMATION DU TERME DISPERSIF), A ETE DEVELOPPEE POUR RESOUDRE L'EQUATION DE TRANSPORT. CETTE METHODE EST STABLE QUELLE QUE SOIT LA VALEUR DU NOMBRE DE PECLET. LES MODELES D'ECOULEMENT ET DE TRANSPORT SONT VALIDES A L'AIDE D'EXPERIENCES DE TRANSPORT DE CHLORURE DE SODIUM EN MILIEU HETEROGENE ET EN MILIEU HOMOGENE AVEC CONTRASTE DE MASSE VOLUMIQUE. AFIN DE POUVOIR UTILISER CES OUTILS SUR DES CAS REELS DE POLLUTION, LE MODELE D'ECOULEMENT A ETE COUPLE AVEC UN ALGORITHME D'ESTIMATION DE PARAMETRES. CET ALGORITHME EST BASE SUR UNE PARAMETRISATION MULTI-ECHELLE APPLIQUEE AUX TRANSMISSIVITES ET AUX CONDITIONS AUX LIMITES. CETTE PARAMETRISATION PERMET PAR RAFFINEMENT SUCCESSIF D'ADAPTER LA DISCRETISATION DU MILIEU AUX INFORMATIONS CONTENUES DANS LES MESURES (CHARGES PIEZOMETRIQUES, TRANSMISSIVITES)

Le devenir des polluants dans les sols constitue un enjeu environnemental majeur. Dans ce travail, nous apportons une contribution à quelques méthodes numériques pour la simulation de l'écoulement et du transfert de polluants en milieu poreux variablement saturés. La propagation d'un contaminant dans les milieux souterrains dépend en premier lieu des caractéristiques de l'écoulement qui le transporte. Dans la première partie de ce travail, nous présentons la méthode des éléments finis mixtes hybrides pour la résolution de l'équation de Richards. Une procédure de condensation de la masse est proposée pour éviter l'apparition d'oscillations non physiques, notamment lors de la simulation de problèmes d'infiltration dans un milieu initialement sec.Dans la deuxième partie de ce travail, la méthode ELLAM (Eulerian-Lagrangian Localized Adjoint Method) est utilisée pour la modélisation du transport réactif en milieux fortement hétérogènes. En effet, les résultats obtenus pour le transport linéaire, décrit par l'équation d'advection-dispersion, avec les ELLAM sont très encourageants. La méthode ELLAM permet (i) de s'affranchir des contraintes de discrétisations spatiale ettemporelle imposées avec les méthodes eulériennes classiques, (ii) de conserver la masse et (iii) de traiter toutes les conditions aux limites. Par ailleurs, nous proposons une nouvelle formulation des ELLAM (C_ELLAM) permettant d'éviter les oscillations numériques et de limiter la diffusion numérique générées parla formulation standard.Dans la dernière partie, le code de calcul élaboré avec la formulation C_ELLAM est utilisé pour la caractérisation de la macrodispersion dans les milieux hétérogènes. Pour ce faire, il est indispensable de disposer d'outils de simulation précis et efficaces car cette étude est basée sur une méthode Monte Carlo nécessitant la réalisation d'un très grand nombre de simulations sur des grilles de calcul de l'ordre du million de mailles. Les résultats obtenus sont comparés avec une étude antérieure basée sur le Random WalkParticle Method.