GREFFAGE RADICALAIRE DU METHACRYLATE DE GLYCIDYLE APPORTANT DES FONCTIONS OXIRANNE SUR DU POLYPROPYLENE. ADAPTATION DE LA GRANULOMETRIE DU COPOLYMERE OBTENU. PROPRIETES MECANIQUES DE POLYPROPYLENES RENFORCES DE FIBRE DE VERRE DONT ON MODIFIE L'INTERFACE SOLIDE SOLIDE PAR LE COPOLYMERE

CE MEMOIRE RAPPORTE UNE ETUDE EXPERIMENTALE ET THEORIQUE DE LA RHEOLOGIE D'UN MATERIAU COMPOSITE A MATRICE THERMOPLASTIQUE RENFORCEE DE FIBRES DISCONTINUES LORS DE SA PHASE DE MISE EN FORME PAR ESTAMPAGE. A L'OPPOSE DES MATERIAUX TECHNIQUES TRADITIONNELS, LE COMPOSITE DOIT AU NIVEAU DE SA SPECIFICITE S'ADAPTER AUX EXIGENCES DE CONCEPTION ALORS QUE CELLE-CI DECOULE HABITUELLEMENT DES PROPRIETES DES MATERIAUX CONSTITUTIFS. EN CHERCHANT A REALISER SIMULTANEMENT LE MATERIAU ET LE PRODUIT, LE PROCEDE DEVIENT INDISSOCIABLE DES COMPOSANTS PUISQUE LES PERFORMANCES DE LA STRUCTURE EN DEPENDENT ETROITEMENT. UN DES BUTS A ATTEINDRE EST AINSI DE DISPOSER LES RENFORTS DE MANIERE OPTIMALE EN FONCTION DES EFFORTS OU DES CONTRAINTES AUXQUELLES LA STRUCTURE EST EN MESURE D'ETRE SOUMISE, C'EST-A-DIRE DE PLACER LE COUT DANS LES ZONES LES PLUS SOLLICITEES ET NON PARTOUT AILLEURS, COMME CELA EST COMMUNEMENT OPERE EN PRESENCE DE MATERIAUX HOMOGENES ET ISOTROPES. IL S'AGIT EN QUELQUE SORTE DE REALISER UNE ANISOTROPIE CONTROLEE GENERATRICE DE PROPRIETES ADEQUATES. OR LA FABRICATION D'UN MATERIAU COMPOSITE A MATRICE POLYMERE EST EN GENERAL UN PROCEDE RENDU COMPLEXE PAR LA NATURE HETEROGENE DE LA STRUCTURE. ET, DANS LA MAJEURE PARTIE DES CAS, LES PROPRIETES MECANIQUES ET PHYSICO-CHIMIQUES DU MATERIAU OBJET DE LA MISE EN FORME PRESENTENT UN DEGRE D'ANISOTROPIE PLUS OU MOINS PRONONCE MAIS DONT IL SERAIT INOPPORTUN DE NEGLIGER LES EFFETS. C'EST DANS CE CONTEXTE QUE S'INSCRIT CETTE ETUDE DONT L'OBJECTIF EST DE MATERIALISER LE COUPLAGE ENTRE L'ECOULEMENT GOUVERNE PAR UNE LOI DE TYPE FLUIDE VISQUEUX ANISOTROPE NON-NEWTONIEN ET L'ETAT LOCAL D'ORIENTATION DU RENFORT INTERAGISSANT ET EVOLUANT TOUT AU LONG DE LA TRANSFORMATION. DES LOIS DE COMPORTEMENT ET D'ORIENTATION SONT DEVELOPPEES ET IDENTIFIEES SUR DES ECOULEMENTS EXPERIMENTAUX ISOTHERMES DE TYPE PLAQUE. PUIS, LA DESCRIPTION DE L'ETAT LOCAL EST INTEGREE DANS UN CODE DE CALCULS PAR ELEMENTS FINIS PERMETTANT DE SIMULER L'ECOULEMENT DE MANIERE GLOBALE ET DE CONFRONTER LE MODELE A L'EXPERIENCE. L'INTERET EST D'UNE PART DE PREDIRE L'EVOLUTION DE L'ANISOTROPIE ET SES REPERCUSSIONS SUR L'ECOULEMENT, NOTAMMENT LA DEFORMEE DU FRONT DE MATIERE EN PRESENCE DE BORDS LIBRES, ET D'AUTRE PART DE POUVOIR QUANTIFIER L'ETAT D'ORIENTATION FINAL RESPONSABLE DES PROPRIETES MECANIQUES ET PHYSIQUES DE LA STRUCTURE

LA SPECTROMETRIE MECANIQUE DYNAMIQUE EST UTILISEE POUR METTRE EN EVIDENCE LES INTERFACES OU INTERPHASES FIBRES DE VERRE/MATRICE EPOXY-ANHYDRIDE DANS DES COMPOSITES UNIDIRECTIONNELS. DES FIBRES DE VERRE ONT ETE ENSIMEES A PARTIR D'EMULSIONS AQUEUSES A BASE DE DIVERS AGENTS COLLANTS ET D'UN AGENT DE COUPLAGE UNIQUE (GAMMA-AMINOPROPYL-TRIETHOXYSILANE). LES CARACTERISTIQUES VISCOELASTIQUES DES ENSIMAGES SONT ETUDIEES SEPAREMENT PAR ANALYSE DE FILMS (OBTENUS PAR SECHAGE DES EMULSIONS), DE FIBRES ENSIMEES ET DE MODELES PLANS (LAMES DE VERRE ENSIMEES) SIMULANT CES DERNIERES. UNE ETUDE COMPARATIVE MET EN EVIDENCE LES REACTIONS CHIMIQUES ENTRE AGENTS COLLANTS ET SILANE ET DEMONTRE LA PRESENCE D'INTERACTIONS CHIMIQUES ET PHYSIQUES ENTRE VERRE/AGENT COLLANT/SILANE. UNE MODELISATION PLANE DES COMPOSITES UNIDIRECTIONNELS EST EFFECTUE ET MET EN EVIDENCE UNE STRUCTURE DIFFERENTE DE LA MATRICE EN MASSE ET AU VOISINAGE DU RENFORT, AINSI QUE LA POSSIBILITE DE REACTIONS CHIMIQUES ENTRE ENSIMAGE ET MATRICE DANS CERTAINS CAS. CES RESULTATS SONT CONFIRMES PAR L'ETUDE DES COMPOSITES UNIDIRECTIONNELS. ENFIN UNE TENTATIVE DE CORRELATION EST REALISEE ENTRE LES PROPRIETES MECANIQUES DYNAMIQUES ET STATIQUES DES COMPOSITES UNIDIRECTIONNELS

LORS DE LA MISE EN UVRE A PARTIR DE L'ETAT FONDU, LE POLYPROPYLENE CRISTALLISE SOUS FORME SPHEROLITIQUE. L'AJOUT DE CERTAINS RENFORTS FIBREUX A FORT POUVOIR NUCLEANT DANS LA MATRICE, TEND A MULTIPLIER A L'INTERFACE LE NOMBRE DE GERMES DE CRISTALLISATION, CONDUISANT A LA CROISSANCE D'UNE PHASE TRANSCRISTALLINE DE PROPRIETES DIFFERENTES DE CELLES DU POLYMERE EN MASSE. L'ORIGINE DE PHENOMENE EST DISCUTEE EN TERMES DE PROPRIETES SUPERFICIELLES DU RENFORT: TEXTURE, ENERGIE DE SURFACE, PRESENCE DE CONTRAINTES INTERFACIALES. CE DERNIER PARAMETRE EST PARTICULIEREMENT IMPORTANT EN PERMETTANT LA TRANSCRISTALLISATION DU POLYPROPYLENE, MEME AVEC DES FIBRES NON ACTIVES TELLES QUE LES FIBRES DE VERRE. L'EXISTENCE DE CONTRAINTES ENTRE FIBRES ET MATRICE LORS DE LA MISE EN UVRE NOUS A DONC AMENE A DEFINIR PRECISEMENT LES CONDITIONS DE TRANSCRISTALLISATION SELON L'INTENSITE DE CONTRAINTE APPLIQUEE ET SELON SA TEMPERATURE D'APPLICATION PENDANT LE REFROIDISSEMENT. DANS LE CAS DU POLYPROPYLENE, LA PHASE TRANSCRISTALLINE INTERFACIALE, QUAND ELLE EST GENEREE, PEUT ETRE DE NATURE CRISTALLOGRAPHIQUE VARIABLE (ALPHA OU BETA) SELON CES MEMES CONDITIONS. PAR AILLEURS, LES DIFFERENCES NOTABLES DE VITESSES DE CROISSANCE DES DIVERSES PHASES POSSIBLES, FONT QUE DES MORPHOLOGIES GEOMETRIQUES PARTICULIERES PEUVENT ETRE CREEES A L'INTERFACE ET DANS LA MASSE DU POLYMERE. LA DEFINITION PRECISE DES DOMAINES DE TEMPERATURE POUR LESQUELS CHAQUE TYPE D'ENTITE SE DEVELOPPE EN FONCTION DES CONTRAINTES EXISTANTES PENDANT LA FABRICATION DU MATERIAU, PERMET D'ENVISAGER DIVERSES COMBINAISONS POSSIBLES ENTRE UNE PHASE TRANSCRISTALLINE ALPHA OU BETA ET DES SPHEROLITES EN MASSE EGALEMENT ALPHA OU BETA. CES FRONTS DE CROISSANCE ONT ETE CALCULES, PUIS MODELISES, ET PERMETTENT DORENAVANT DE PREVOIR AVEC UNE GRANDE FIABILITE LA MORPHOLOGIE CRISTALLINE GLOBALE D'UN COMPOSITE POLYPROPYLENE/FIBRE DE VERRE. EN DERNIER LIEU, L'INFLUENCE DE TELLES MORPHOLOGIES SUR LA TENUE MECANIQUE DU MATERIAU A ETE ENVISAGEE, CONNAISSANT LEURS CONDITIONS THERMOMECANIQUES DE MISE EN UVRE

L'addition de fibres de verre courtes (pvc) a une matrice polypropylene (pp) permet d'augmenter tres sensiblement le module, la resistance ainsi que la stabilite dimensionnelle apres moulage mais elle provoque egalement une dramatique reduction de la capacite de deformation et donc une fragilisation des composites pp+fvc. Les objectifs de ce travail etaient: l'identification des micromecanismes de deformation et de rupture responsables du comportement fragile des composites pp+fvc; dans le cas particulier des pieces moulees par injection, la recherche des microstructures et des parametres (compositions de la matrice et de l'ensimage, conditions d'injection et d'essai) susceptibles de faciliter l'activation de tels mecanismes de fragilisation; l'etude de l'influence des parametres precedents sur les caracteristiques mecaniques a la rupture. Nous avons, entre autres, montre dans cette etude que: la presence de fibres de verre n'induit pas de modification microstructurales de la matrice susceptibles d'expliquer a elles-seules sa fragilisation mais elle provoque l'apparition de defauts, de concentrations de contraintes et d'une triaxialite de contraintes qui jouent un role de premier plan dans l'initiation et la propagation de la rupture, en particulier dans la zone de cur; - les parametres les plus influents au niveau du comportement a la rupture des composites et des caracteristiques mecaniques resultantes, sont ceux qui sont lies aux fibres: orientations et distributions de longueur de fibres et adhesion fibres-matrice a l'interface.