LORS DE LA MISE EN UVRE A PARTIR DE L'ETAT FONDU, LE POLYPROPYLENE CRISTALLISE SOUS FORME SPHEROLITIQUE. L'AJOUT DE CERTAINS RENFORTS FIBREUX A FORT POUVOIR NUCLEANT DANS LA MATRICE, TEND A MULTIPLIER A L'INTERFACE LE NOMBRE DE GERMES DE CRISTALLISATION, CONDUISANT A LA CROISSANCE D'UNE PHASE TRANSCRISTALLINE DE PROPRIETES DIFFERENTES DE CELLES DU POLYMERE EN MASSE. L'ORIGINE DE PHENOMENE EST DISCUTEE EN TERMES DE PROPRIETES SUPERFICIELLES DU RENFORT: TEXTURE, ENERGIE DE SURFACE, PRESENCE DE CONTRAINTES INTERFACIALES. CE DERNIER PARAMETRE EST PARTICULIEREMENT IMPORTANT EN PERMETTANT LA TRANSCRISTALLISATION DU POLYPROPYLENE, MEME AVEC DES FIBRES NON ACTIVES TELLES QUE LES FIBRES DE VERRE. L'EXISTENCE DE CONTRAINTES ENTRE FIBRES ET MATRICE LORS DE LA MISE EN UVRE NOUS A DONC AMENE A DEFINIR PRECISEMENT LES CONDITIONS DE TRANSCRISTALLISATION SELON L'INTENSITE DE CONTRAINTE APPLIQUEE ET SELON SA TEMPERATURE D'APPLICATION PENDANT LE REFROIDISSEMENT. DANS LE CAS DU POLYPROPYLENE, LA PHASE TRANSCRISTALLINE INTERFACIALE, QUAND ELLE EST GENEREE, PEUT ETRE DE NATURE CRISTALLOGRAPHIQUE VARIABLE (ALPHA OU BETA) SELON CES MEMES CONDITIONS. PAR AILLEURS, LES DIFFERENCES NOTABLES DE VITESSES DE CROISSANCE DES DIVERSES PHASES POSSIBLES, FONT QUE DES MORPHOLOGIES GEOMETRIQUES PARTICULIERES PEUVENT ETRE CREEES A L'INTERFACE ET DANS LA MASSE DU POLYMERE. LA DEFINITION PRECISE DES DOMAINES DE TEMPERATURE POUR LESQUELS CHAQUE TYPE D'ENTITE SE DEVELOPPE EN FONCTION DES CONTRAINTES EXISTANTES PENDANT LA FABRICATION DU MATERIAU, PERMET D'ENVISAGER DIVERSES COMBINAISONS POSSIBLES ENTRE UNE PHASE TRANSCRISTALLINE ALPHA OU BETA ET DES SPHEROLITES EN MASSE EGALEMENT ALPHA OU BETA. CES FRONTS DE CROISSANCE ONT ETE CALCULES, PUIS MODELISES, ET PERMETTENT DORENAVANT DE PREVOIR AVEC UNE GRANDE FIABILITE LA MORPHOLOGIE CRISTALLINE GLOBALE D'UN COMPOSITE POLYPROPYLENE/FIBRE DE VERRE. EN DERNIER LIEU, L'INFLUENCE DE TELLES MORPHOLOGIES SUR LA TENUE MECANIQUE DU MATERIAU A ETE ENVISAGEE, CONNAISSANT LEURS CONDITIONS THERMOMECANIQUES DE MISE EN UVRE

L'objectif de ce travail est de comprendre les relations liant l'architecture de composites comêlés à leurs propriétés mécaniques macroscopiques. Dans cette optique, des fibres de verre unidirectionnelles ont été comêlées avec des filaments de polypropylène, puis les semi-produits ont été consolidés à chaud sous pression afin d'́élaborer les composites étudiés. Tout d'abord, l'analyse microstructurale des composites n'a révélé aucune modification de la structure cristalline de la matrice polymère lors des différentes étapes de leur élaboration. Le taux de cristallinité du polymère est insensible au procédé et est peu influencé par la présence des fibres de verre. Cependant, ces fibres jouent le rôle d'agent de germination du polymère, sans toutefois favoriser la formation de phase transcristalline à proximité de leur surface. La seconde patie a consisté à définir et à quantifier l'état de dispersion des fibres de verre dans la matrice à différentes échelles d'analyse. Une analyse morphologique en 2D a montré que plus de 86 % des fibres étaient assemblées sous forme d'ágrégats dispersés dans la matrice. De plus, le taux d'agrégats augmente linéairement avec le taux de fibres. Une approche théorique, soulignant les morphologies auto-similaires des composites, a été ensuite confrontée avec succès aux résultats expérimentaux pour tous les taux de renforts.La dernière partie a permis de prédire le comportement mécanique dynamique des composites aux basses températures en prenant en compte la morphologie réelle de ces matériaux et en utilisant des techniques d'homogénéisation. Les différences révélées aux hautes températures ont été attribuées à des changements microstructuraux de la matrice. L'analyse du comportement mécanique aux grandes déformations a montré que l'endommagement des composites était principalement gouverné par la distance entre les agrégats, alors que leur rupture dépendait essentiellement de la déformation de la matrice polymère.

CE MEMOIRE RAPPORTE UNE ETUDE EXPERIMENTALE ET THEORIQUE DE LA RHEOLOGIE D'UN MATERIAU COMPOSITE A MATRICE THERMOPLASTIQUE RENFORCEE DE FIBRES DISCONTINUES LORS DE SA PHASE DE MISE EN FORME PAR ESTAMPAGE. A L'OPPOSE DES MATERIAUX TECHNIQUES TRADITIONNELS, LE COMPOSITE DOIT AU NIVEAU DE SA SPECIFICITE S'ADAPTER AUX EXIGENCES DE CONCEPTION ALORS QUE CELLE-CI DECOULE HABITUELLEMENT DES PROPRIETES DES MATERIAUX CONSTITUTIFS. EN CHERCHANT A REALISER SIMULTANEMENT LE MATERIAU ET LE PRODUIT, LE PROCEDE DEVIENT INDISSOCIABLE DES COMPOSANTS PUISQUE LES PERFORMANCES DE LA STRUCTURE EN DEPENDENT ETROITEMENT. UN DES BUTS A ATTEINDRE EST AINSI DE DISPOSER LES RENFORTS DE MANIERE OPTIMALE EN FONCTION DES EFFORTS OU DES CONTRAINTES AUXQUELLES LA STRUCTURE EST EN MESURE D'ETRE SOUMISE, C'EST-A-DIRE DE PLACER LE COUT DANS LES ZONES LES PLUS SOLLICITEES ET NON PARTOUT AILLEURS, COMME CELA EST COMMUNEMENT OPERE EN PRESENCE DE MATERIAUX HOMOGENES ET ISOTROPES. IL S'AGIT EN QUELQUE SORTE DE REALISER UNE ANISOTROPIE CONTROLEE GENERATRICE DE PROPRIETES ADEQUATES. OR LA FABRICATION D'UN MATERIAU COMPOSITE A MATRICE POLYMERE EST EN GENERAL UN PROCEDE RENDU COMPLEXE PAR LA NATURE HETEROGENE DE LA STRUCTURE. ET, DANS LA MAJEURE PARTIE DES CAS, LES PROPRIETES MECANIQUES ET PHYSICO-CHIMIQUES DU MATERIAU OBJET DE LA MISE EN FORME PRESENTENT UN DEGRE D'ANISOTROPIE PLUS OU MOINS PRONONCE MAIS DONT IL SERAIT INOPPORTUN DE NEGLIGER LES EFFETS. C'EST DANS CE CONTEXTE QUE S'INSCRIT CETTE ETUDE DONT L'OBJECTIF EST DE MATERIALISER LE COUPLAGE ENTRE L'ECOULEMENT GOUVERNE PAR UNE LOI DE TYPE FLUIDE VISQUEUX ANISOTROPE NON-NEWTONIEN ET L'ETAT LOCAL D'ORIENTATION DU RENFORT INTERAGISSANT ET EVOLUANT TOUT AU LONG DE LA TRANSFORMATION. DES LOIS DE COMPORTEMENT ET D'ORIENTATION SONT DEVELOPPEES ET IDENTIFIEES SUR DES ECOULEMENTS EXPERIMENTAUX ISOTHERMES DE TYPE PLAQUE. PUIS, LA DESCRIPTION DE L'ETAT LOCAL EST INTEGREE DANS UN CODE DE CALCULS PAR ELEMENTS FINIS PERMETTANT DE SIMULER L'ECOULEMENT DE MANIERE GLOBALE ET DE CONFRONTER LE MODELE A L'EXPERIENCE. L'INTERET EST D'UNE PART DE PREDIRE L'EVOLUTION DE L'ANISOTROPIE ET SES REPERCUSSIONS SUR L'ECOULEMENT, NOTAMMENT LA DEFORMEE DU FRONT DE MATIERE EN PRESENCE DE BORDS LIBRES, ET D'AUTRE PART DE POUVOIR QUANTIFIER L'ETAT D'ORIENTATION FINAL RESPONSABLE DES PROPRIETES MECANIQUES ET PHYSIQUES DE LA STRUCTURE

Les fibres naturelles ont réussi à acquérir un grand intérêt à l’échelle académique et industrielle. Ces fibres sont résistantes, possèdent des densités relativement basses, ont de faibles coûts et proviennent de ressources renouvelables abondantes. Les mêmes techniques classiques peuvent être utilisées pour la mise en œuvre des composites à base de fibres naturelles. Tous ces avantages ont fait que des constructeurs automobiles, par exemple, s’intéressent massivement à intégrer des pièces en ce type de composite dans plusieurs modèles de leurs véhicules. Cependant, les problèmes de compatibilité entre les fibres lignocellulosiques et les thermoplastiques limitent le transfert de charge entre fibre et matrice et ainsi les propriétés mécaniques des composites. La durabilité de ces matériaux en présence d’eau ou d’humidité est aussi problématique à cause de la haute hydrophilie des fibres naturelles. Le but de ce travail est de mieux comprendre les phénomènes relatifs à la mise en œuvre et à la l’utilisation de matériaux composites à base de polypropylène renforcé par des fibres de chanvre. L’influence d’un séchage préalable des fibres et d’une nouvelle technique de pré-imprégnation à sec, appelée Fibroline, ont été particulièrement étudiées. Cette dernière consiste à soumettre une poudre et un substrat fibreux à imprégner à un champ électrique de haute tension. Celui-ci provoque l'accélération des grains et crée une parfaite répartition de la résine dans le support fibreux. Au cours de ce traitement, des modifications chimiques et physiques peuvent se produire et entraîner l’amélioration de l'adhésion fibre/matrice. L’influence des techniques de préparation et de mise en œuvre sur les propriétés morphologiques, chimiques et mécaniques des fibres a été analysée. Des observations MEB ont permis de mettre en évidence des modifications de la surface par apparition de micro-craquelures après séchage, application du champ électrique et surtout après double traitement (séchage et Fibroline). Des analyses chimiques par XPS (spectroscopie photo-électronique aux rayons X) des fibres ont montré aussi des modifications de la chimie des surfaces. Principalement des phénomènes d’oxydation sont apparus. D’autre part, la caractérisation mécanique par traction sur mono-filaments dans différents états, a montré une dégradation des propriétés des fibres lors de leur préparation et lors de la phase d’imprégnation en utilisant la technique Fibroline, comparé au cas brut de réception. Les propriétés interfaciales ont été analysées en utilisant trois techniques. D’une part mécaniquement en utilisant le test de fragmentation et le test de déchaussement de micro-goutte, et d’autre part, par suivit de cristallisation isotherme à l’aide de platine chauffante et microscopie optique en lumière polarisée. Les essais mécaniques ont montré l’amélioration de la résistance interfaciale des fibres pré-séchées et celles traitées par la technique Fibroline. Celles doublement traitées ont vu leurs propriétés interfaciales chuter. L’analyse sous conditions isothermes des phénomènes de cristallisation ont permis d’observer l’apparition de zones transcristallines uniformes dans les deux cas ayant été imprégnés par la technique Fibroline. Ceci peut être expliqué par les modifications apportées par cette technique au niveau des surfaces des fibres.La durabilité des composites PP/chanvre a été étudiée à différentes températures sous atmosphères humides et en immersions dans de l’eau distillée. Les cinétiques d’absorption d’eau et d’humidité ont été suivies pendant une période de trois mois. Lescomposites vierges et vieillis ont été caractérisés par des essais statiques, en flexion trois points et dynamique, par spectroscopie mécanique (DMA). Pour les matériaux vierges, les améliorations observées au niveau des interfaces étaient synonymes d’améliorations dans le comportement global, mécanique et hygroscopique. Les composites imprégnés par la technique Fibroline sans séchage préalable ont montré les meilleures propriétés mécaniques, σ= 68,7MPa et E=5,4 GPa, ainsi que hygroscopiques avec des grains de masses plus faibles et des dégradations retardées. Les cinétiques d’absorption d’humidité des composites confirment la haute sensibilité à l’eau des composites à fibres naturelles. La température accentue les phénomènes de dégradation qui interviennent plutôt dans les processus de vieillissement. Les conditions en immersions sont plus sévères qu’en humidité relative (80%RH) avec des prises de masses plus élevées. Les modules de flexion et les contraintes à la rupture ont chuté et sont dépendants des quantités d’eau absorbées et des taux de la dégradation. La technique de DMA a montré que les modules élastiques ont chuté et a mis en évidence le décalage des relaxations vers les basses températures. Ceci est dû au caractère plastifiant de l’eau. L’évaluation des énergies d’activation relatives à la transition vitreuse du polypropylène confirme ces différentes observations.

GREFFAGE RADICALAIRE DU METHACRYLATE DE GLYCIDYLE APPORTANT DES FONCTIONS OXIRANNE SUR DU POLYPROPYLENE. ADAPTATION DE LA GRANULOMETRIE DU COPOLYMERE OBTENU. PROPRIETES MECANIQUES DE POLYPROPYLENES RENFORCES DE FIBRE DE VERRE DONT ON MODIFIE L'INTERFACE SOLIDE SOLIDE PAR LE COPOLYMERE